Propriedades catalíticas tipo Fenton do nitreto de carbono grafítico modificado com cobre

Abstract

Catalisadores heterogêneos à base de nitreto de carbono grafítico (g-C3N4) modificado com metais têm recebido crescente atenção devido à possibilidade de obtenção de materiais com melhores propriedades estruturais e desempenho catalítico. Contudo, alcançar um elevado teor de espécies metal-Nx a partir da pirólise da mistura precursora e uma compreensão clara da estrutura destes materiais ainda são desafios a serem superados. Neste trabalho, materiais de nitreto de carbono grafítico modificados com cobre foram sintetizados utilizando o precursor de cobre (acetato de cobre (II) monoidratado) e melamina nas proporções, em massa, de: 5/95, 15/85, 30/70. As amostras foram identificadas como CuCN-5, CuCN-15 e CuCN-30, respectivamente. Os catalisadores sintetizados foram caracterizados por uma variedade de técnicas, que incluem difratometria de raios X (DRX), análise termogravimétrica (TGA), espectroscopia de fotoelétrons de raios X (XPS), ressonância paramagnética eletrônica (EPR), impedância eletroquímica (gráficos de Mott-Schottky), entre outras. Os resultados revelam alterações estruturais e superficiais do g-C3N4 após a incorporação de íons cobre. O modelo cinético de pseudo-primeira ordem foi utilizado para descrever o processo catalítico de degradação dos corantes azul de metileno (MB) e índigo carmim (IC). A degradação do MB foi de 100% no sistema CuCN-30/H2O2 após 20 min de reação a uma taxa de remoção de 0,2 min-¹, enquanto para IC, o sistema CuCN-15/H2O2 obteve 87% de remoção após 40 min a uma taxa de 0,04 min-¹. Os íons de cobre complexados foram diretamente responsáveis pela geração de radicais altamente reativos (principalmente O2•-) a partir do H2O2. Desta forma, as amostras modificadas com cobre apresentaram propriedades únicas de superfície, boa estabilidade, excelente desempenho catalítico (especialmente sob condições neutras e alcalinas) e, portanto, são materiais promissoras para aplicações em processos de remediação ambiental.